DA 1D — Méthode des Dipôles avec Fluorescence¶

Introduction¶

On étend ici la résolution 1D par dipôles au cas fluorescent. Le système couplé (voir Extension à la Fluorescence — Couple d’ETR) se réduit, dans l’approximation de diffusion 1D, à deux EDO en $z$ reliées par un terme source. Le couplage est unidirectionnel : on résout d’abord le champ d’excitation $\Phi_x(z)$, dont la solution sert de terme source pour le champ d’émission $\Phi_m(z)$.

Terme Source et Système d’Équations 1D¶

La source d’excitation est un faisceau collimaté d’irradiance $F_0$ s’atténuant selon la loi de Beer-Lambert :

\[S_x(z) = F_0\,\mu_{sx}'\,e^{-\mu_{tx} z}\]

avec $\mu_{tx} = \mu_{ax}^\text{tot} + \mu_{sx}'$ le coefficient de transport total à $\lambda_x$, et $\mu_{ax}^\text{tot} = \mu_{ax} + \mu_{af}$.

Excitation :

\[-D_x\,\frac{d^2\Phi_x}{dz^2} + \mu_{ax}^\text{tot}\,\Phi_x = F_0\,\mu_{sx}'\,e^{-\mu_{tx} z}\]

avec $D_x = 1/[3\,\mu_{tx}]$.

Émission (CW) :

\[-D_m\,\frac{d^2\Phi_m}{dz^2} + \mu_{am}\,\Phi_m = \eta\,\mu_{af}\!\left[\Phi_x(z) + F_0\,e^{-\mu_{tx} z}\right]\]

avec $D_m = 1/[3(\mu_{am}+\mu_{sm}')]$ et les conditions aux limites extrapolées $\Phi_x(-z_{bx}) = 0$ et $\Phi_m(-z_{bm}) = 0$.

Le terme $F_0\,e^{-\mu_{tx} z}$ représente la contribution balistique directe : les photons non encore diffusés sont absorbés par le fluorophore et contribuent à l’émission. Le terme $\Phi_x(z)$ est la contribution des photons diffus.

Résolution — Champ d’Excitation¶

La solution pour $\Phi_x$ est celle de l’équation de diffusion avec terme source exponentiel (voir DA 1D — Méthode des Dipôles sans Fluorescence) :

\[\Phi_x(z) = \underbrace{\frac{F_0\,\mu_{sx}'}{\mu_{ax}^\text{tot} - D_x\mu_{tx}^2}\,e^{-\mu_{tx} z}}_{\text{terme balistique amorti}} + \underbrace{\frac{\delta_x}{2D_x}\left[C_{x+}\,e^{-|z-z_{0x}|/\delta_x} - C_{x-}\,e^{-|z+z_{0x}+2z_{bx}|/\delta_x}\right]}_{\text{dipôle diffus + image}}\]

avec $z_{0x} = 1/\mu_{tx}$, $\delta_x = \sqrt{D_x/\mu_{ax}^\text{tot}}$ et les constantes $C_{x\pm}$ fixées par $\Phi_x(-z_{bx}) = 0$.

Résolution — Champ d’Émission¶

Le membre de droite de l’équation d’émission $\eta\,\mu_{af}\!\left[\Phi_x(z) + F_0\,e^{-\mu_{tx} z}\right]$ est une combinaison de trois types de termes exponentiels : $e^{-\mu_{tx} z}$ (terme balistique direct + contribution balistique de $\Phi_x$) et $e^{-|z-z_s|/\delta_x}$ (termes diffus de $\Phi_x$). On cherche la solution particulière pour chaque exponentielle par la méthode de Green 1D.

Solution particulière pour le terme balistique total $\eta\,\mu_{af}(A_0 + F_0)\,e^{-\mu_{tx} z}$ où $A_0 = F_0\,\mu_{sx}'/(\mu_{ax}^\text{tot} - D_x\mu_{tx}^2)$ est le coefficient du terme $e^{-\mu_{tx}z}$ dans $\Phi_x$ :

\[\Phi_{m,\text{balist}}^\text{part}(z) = \frac{\eta\,\mu_{af}\,(A_0 + F_0)}{\mu_{am} - D_m\mu_{tx}^2}\,e^{-\mu_{tx} z}\]

Solution particulière pour un terme diffus $A_s,e^{-|z-z_s|/\delta_x}$ ($\delta_x \neq \delta_m$) :

\[\Phi_{m,\text{diff}}^\text{part}(z) = \frac{\eta\,\mu_{af}\,A_s\,\delta_m^2/D_m}{1-(\delta_m/\delta_x)^2}\,e^{-|z-z_s|/\delta_x}\]

Solution

On injecte $Phi^text{part} = B,e^{-|z-z_s|/delta_x}$ dans l’EDO d’émission :

\[-D_m\,\frac{d^2}{dz^2}\left(B\,e^{-z/\delta_x}\right) + \mu_{am}\,B\,e^{-z/\delta_x} = B\left(-\frac{D_m}{\delta_x^2} + \mu_{am}\right)e^{-z/\delta_x} = B\,\frac{\mu_{am}\delta_x^2 - D_m}{\delta_x^2}\,e^{-z/\delta_x}\]

En égalisant au terme source $\eta\,\mu_{af}\,A_s\,e^{-z/\delta_x}$ :

\[B = \frac{\eta\,\mu_{af}\,A_s\,\delta_x^2}{\mu_{am}\delta_x^2 - D_m} = \frac{\eta\,\mu_{af}\,A_s\,\delta_m^2/D_m}{1-(\delta_m/\delta_x)^2}\]

car $D_m/\delta_m^2 = \mu_{am}$.

La solution complète est la somme des solutions particulières plus la solution homogène de l’EDO d’émission :

\[\boxed{\Phi_m(z) = \Phi_m^\text{part}(z) + C_m\,e^{-z/\delta_m}}\]

\[C_m = -\Phi_m^\text{part}(-z_{bm})\,e^{z_{bm}/\delta_m}\]

Cas Particulier $\delta_x = \delta_m$¶

Quand les longueurs de diffusion d’excitation et d’émission coïncident, la solution particulière devient résonnante et prend la forme $z\,e^{-z/\delta}$ :

\[\Phi_m^\text{part}(z) = \frac{\eta\,\mu_{af}}{2D_m}\,\frac{z}{\delta}\,e^{-|z-z_0|/\delta}\]

Cette situation est rare en pratique ($\lambda_x \neq \lambda_m$ implique généralement $\mu_a(\lambda_x) \neq \mu_a(\lambda_m)$).

Flux d’Émission en Surface¶

Le flux d’émission détecté en $z = 0$ est :

\[J_m(0) = -D_m\,\frac{d\Phi_m}{dz}\bigg|_{z=0}\]

Il dépend de $\mu_{af}$, $\eta$, $F_0$, ainsi que des propriétés optiques à chaque longueur d’onde. C’est la grandeur mesurée en FDOT.

Extension Temporelle¶

En régime temporel, la convolution avec le temps de vie ajoute un terme :

\[\frac{1}{c}\frac{\partial\Phi_m}{\partial t} - D_m\,\frac{\partial^2\Phi_m}{\partial z^2} + \mu_{am}\,\Phi_m = \frac{\eta\,\mu_{af}}{\tau_f}\int_{-\infty}^{t}e^{-(t-t')/\tau_f} \!\left[\Phi_x(z,t') + F_0\,e^{-\mu_{tx}z}\,\delta(t')\right]dt'\]

Le terme $F_0\,e^{-\mu_{tx}z}\,\delta(t')$ représente l’impulsion balistique à $t=0$. En domaine fréquentiel ($\omega$), le facteur de déphasage $(1+j\omega\tau_f)^{-1}$ modifie l’amplitude et la phase du terme source, permettant de séparer les contributions de fluorophores de durées de vie différentes.